自從與瑪戈（米蘭達·卡斯格拉夫 Miranda Cosgrove 配音）、神偷奶爸伊迪絲（達娜·蓋伊 Dana Gaier 配音）和阿格蕾絲（埃爾希·費舍 Elsie Fisher 配音）三個可愛的神偷奶爸小女孩實現宿命的邂逅，曾經的神偷奶爸大壞蛋格魯（史蒂夫·卡瑞爾 Steve Carell 配音）可真徹底轉型瞭，他金盆洗手，神偷奶爸轉而化身為慈祥可親的神偷奶爸爸爸和做得一手爛口味佈丁果凍的商人。當然凡事沒有盡善盡美的神偷奶爸，在此期間，神偷奶爸憧憬大壞蛋傳奇人生的神偷奶爸老搭檔納法利歐博士（拉塞爾·佈蘭德 Russell Brand 配音）離他而去，另謀高就。神偷奶爸某天，神偷奶爸格魯被身懷絕技卻魯莽的神偷奶爸特工露西·王爾德（克裡斯汀·韋格 Kristen Wiig 配音）綁架，原來露西所在的神偷奶爸集團研制出可以改變生物基因的藥物，可他們位於南極的神偷奶爸實驗室被神秘竊賊偷走，因此才委托有過壞蛋經驗的神偷奶爸格魯做臥底。 經過一番考慮，神偷奶爸格魯接受瞭這項任務，帶著超萌的小黃人們，和露西組成瞭爆笑連連的追兇搭檔……
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